Batizado Luís Maria Filipe Pedro de Alcântara Gastão Miguel Rafael Gonzaga de Orléans e Bragança, desde pequeno revelou possuir uma personalidade forte e determinada, como quando, em viagem à Europa com sua família no dia 23 de fevereiro de 1887, em que ocorreu um terremoto logo no amanhecer e enquanto seu irmão mais velho Pedro ficara nervoso e chorava, Luís simplesmente ficou impassível, como se a situação pouco o afetasse.

As discrepâncias entre ele e o irmão mais velho eram notórias, como seu pai descreveu em uma carta datada de fevereiro de 1889 onde revelou Pedro como "tão incapaz e descuidado nisso (jogar bilhar com dom Pedro II) quanto em tudo o mais".

Enquanto Pedro era gentil e simpático, não gostava de estudar e se revelava normalmente desajeitado, Luís tinha força de vontade, era muito altivo e perspicaz.

Gaston, o conde d´Eu, afirmou em uma carta em 1890 que o "Bebê Pedro sempre se destaca pela indolência e a inépcia, ao passo que "Luís faz exatamente o mesmo trabalho escolar sozinho, com um prestígio e uma capacidade admiráveis".

O príncipe muito cedo revelou interesse pelas letras que, ao se tornar adulto, faria-o dedicar-se a escrever diversas obras que mais tarde publicou relatando suas experiências de viagens: Dans les Alpes, Tour d´Afrique, Onde quatro impérios se encontram, Sob o Cruzeiro do Sul.

Luís, de "natureza irrequieta, a necessidade e ação que, nos anos juvenis, o impelia a esportes impulsionou-o, na maturidade, à ação política".

Não sendo a toa que no auge da campanha abolicionista, ele e seus irmãos publicavam um jornal abolicionista no palácio de Petrópolis.

Com a Proclamação da República, em 15 de novembro de 1889, a princesa Isabel preferiu enviar os filhos para Petrópolis, onde mais tarde Luís recordou que "encerrados no palácio, deixaram-nos durante dois longos dias na mais completa ignorância do que se passava lá fora", até que foram entregues de volta aos seus pais e partiram para o exílio forçado.

Como não puderam levar nada, a não ser alguns objetos pessoais de mão, a família imperial se viu numa situação financeira muito complicada, que piorou com a recusa de dom Pedro II de cinco mil contos de ajuda de custo oferecidos pelos golpistas.

Tiveram que se contentar com a ajuda de amigos e até mesmo do pai de Gaston, conde d´Eu.

Resolveram fixar-se nos arredores de Versalhes em 1890, quando Pedro tinha quinze anos, Luís treze e o irmão mais novo, Antônio, apelidado de "Totó", nove.

Apesar dos mais variados esforços dos monarquistas no Brasil para ressuscitarem a monarquia, após a morte de dom Pedro II em 1891, nenhum membro da família imperial colaborou com nenhum tipo de ajuda, nem mesmo com palavras de apoio explícito.

Pedro, irmão mais velho de Luís e herdeiro da princesa Isabel do Brasil e, portanto, do extinto trono imperial do Brasil, tornou-se maior de idade em 1893, mas não possuía capacidade e muito menos desejo para assumir a causa.

No mesmo ano Pedro partiu para Viena, capital do então Império Austro-Húngaro para estudar na escola Militar de Wiener Neustadt, pois segundo sua própria mãe, "é preciso que faça alguma coisa e a carreira militar nos parece a única que ele deve seguir".

Luís e seu irmão mais novo, Antonio, logo o seguiram para a mesma escola militar.