Em 1833 retorna, em caráter definitivo, ao Brasil. Ainda nesse ano, iniciou uma viagem para estudar a flora brasileira em companhia do botânico L. Riedel. No decorrer dessa viagem, ao passar pela região de Curvelo, em Minas Gerais, encontrou um contemporâneo seu, o dinamarquês Peter Claussen, que explorava salitre nas cavernas calcáreas. Visitando as cavernas da região, Lund reconhece, pela primeira vez, as ossadas que se encontravam misturadas ao salitre.Diante dessas descobertas, ele não hesitou e decidiu optar por uma nova área de pesquisa. Assim, após concluir os estudos "A Respeito da Vegetação dos Campos do Brasil", Lund fixou residência em Lagoa Santa, encontrando ali o lugar ideal para viver. As primeiras grutas visitadas por ele na região foram a Lapa Vermelha e a Lapa Nova de Maquiné, tendo escrito com minúcias os espeleotemas encontrados."Todos estes deslumbrantes primores da natureza são realçados pelos mais delicados ornatos, tanto de formas fantásticas quanto de bom gosto, franjas, grinaldas e uma infinidade de outros enfeites, cuja enumeração seria fastidiosa e incapaz de dar ideia da beleza do conjunto àqueles que não o viram com os próprios olhos." (Lund)Nessas grutas foram encontradas, pela primeira vez, ossadas fósseis, destacando-se: o smilodon populator (tigre-dente-de-sabre), o tatu gigante e o nortrotherium maguinense (preguiça gigante). Eram fósseis notáveis pelo tamanho e de marcantes diferenças em relação aos seus similares mais recentes.Lund pesquisou mais de uma centena de grutas, onde encontrou em torno de 120 espécies fósseis e 94 espécies pertencentes à fauna atual. A coleção de Lund é composta de espécies das seguintes ordens de mamíferos: marsupiália, chiroptera, rodentia, carnívora, notungulata, liptoterna, artiodáctyla, perissodactyla, prosbocídea, edentada e primatas.Suas pesquisas duraram 10 anos e a coleção, possuindo 14 mil peças ósseas, foi enviada para a Dinamarca, sendo posteriormente estudada por Herluf Winge e Reinhard. Em 1844, Lund perde todo o seu vigor físico, abandonando as pesquisas de campo e passando a viver em completo isolamento, interrompendo, assim, todo o seu trabalho científico.
