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Gabriel se dedicou por quinze anos a evangelização dos nativos guaranis das aldeias de Itá, Yaguarón e Altos. E, 1600, mudou-se para Buenos Aires, onde se dedicou a "reduzir e doutrinar alguns índios".Em 1603, participou da expedição em busca da mítica "terra dos Césares". Em 1623, retornou a Assunção para ser o "guardião" de seu convento.